波羅的海地區(qū)主要物種的健康由于暴露于人為有害物質(zhì)（AHSs）而受到損害，這些物質(zhì)會在生物體內(nèi)累積并通過食物鏈傳遞。因此，需要對生態(tài)系統(tǒng)中 AHSs 的存在和累積進(jìn)行綜合表征。在本研究中，我們使用非靶向篩查（NTS）方法來實(shí)現(xiàn)這一目的。生物樣品 NTS 的一個(gè)主要挑戰(zhàn)是去除基質(zhì)成分，如脂質(zhì)，這些成分可能會干擾感興趣化合物的檢測和識別。在這里，我們將凝膠滲透色譜與 Florisil® 柱分級分離相結(jié)合以充分去除脂質(zhì)，使用電子電離（EI）和電子捕獲負(fù)離子化學(xué)電離（ECNI）氣相色譜 - 高分辨質(zhì)譜進(jìn)行分析。此外，我們提出了新的數(shù)據(jù)處理流程，旨在系統(tǒng)地發(fā)現(xiàn)和識別經(jīng)常出現(xiàn)和具有生物富集性的 AHSs，包括已知的、新興的和新的污染物。使用這些工作流程，我們在藍(lán)貽貝、魚類和海洋哺乳動物的組織樣本中發(fā)現(xiàn)了多種污染物，并計(jì)算了它們的生物富集因子（BMF）。在鯡魚和至少一種海洋哺乳動物中，BMF 高于 1 的化合物包括遺留的含氯污染物（多氯聯(lián)苯、滴滴涕、氯苯 / 環(huán)己烷、氯丹、毒殺芬、狄氏劑）、多溴二苯醚（PBDE）和溴代聯(lián)苯。然而，也有一些是鹵代天然產(chǎn)物（鹵代甲氧基溴代二苯醚、 1'- 甲基 -1,2'- 聯(lián)吡咯、1,1'- 二甲基 -2,2'- 聯(lián)吡咯和鹵代單萜混合鹵代化合物 1）以及新型阻燃劑德克隆 602 和多種多環(huán)芳烴、萜類和類固醇。遺留污染物表現(xiàn)出預(yù)期的生物富集行為，證明了非導(dǎo)向數(shù)據(jù)處理流程的實(shí)用性。

有機(jī)硅被廣泛應(yīng)用于消費(fèi)性產(chǎn)品，在生活環(huán)境中無處不在。然而，關(guān)于此類污染物在大氣顆粒物中的系統(tǒng)研究很少。本研究使用氣相色譜和高分辨飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)，提出了一種基于三種硅同位素質(zhì)量差的非靶向分析策略，在采集自北京 2 年間的 PM2.5 樣品中篩查有機(jī)硅化合物。從 1019 個(gè)峰中篩查出 61 個(gè)有機(jī)硅，其中有 35 個(gè)鑒定為有機(jī)硅氧烷，包括 17 個(gè)甲基硅氧烷和 18 個(gè)苯基甲基硅氧烷，其中分別有 6 個(gè)甲基硅氧烷和 3 個(gè)苯基甲基硅氧烷經(jīng)參考標(biāo)準(zhǔn)品確認(rèn)。這些有機(jī)硅氧烷可分為三組：低硅數(shù)甲基硅氧烷、高硅數(shù)甲基硅氧烷和苯基甲基硅氧烷。低硅數(shù)甲基硅氧烷在采暖季節(jié)豐度高，但非采暖季節(jié)豐度低，而高硅數(shù)甲基硅氧烷則呈現(xiàn)相反的季節(jié)變化。本研究為篩查有機(jī)硅化合物提供了一種有前景的非靶向方法策略，并為進(jìn)一步研究有機(jī)硅氧烷的來源和健康風(fēng)險(xiǎn)提供了新見解。

微塑料（MPs）可以吸附生物或環(huán)境基質(zhì)中的有毒化學(xué)物質(zhì)，從而影響其性能和有效性。為了研究 MPs 和有毒有機(jī)化學(xué)物質(zhì)的協(xié)同污染如何影響微生物的生長和代謝，研究人員在復(fù)合已知的培養(yǎng)基中培養(yǎng)了大腸桿菌（E. coli），并用人體相關(guān)濃度水平的聚苯乙烯微塑料（PS MPs）和 dichloro-diphenyl-tricgloroethane（DDT）進(jìn)行了暴露處理。體內(nèi)代謝物使用新型固相微萃?。⊿PME）探針進(jìn)行捕集，以反映大腸桿菌在不同污染脅迫下的代謝紊亂。結(jié)果表明，DDT 的毒性作用表現(xiàn)出顯著的劑量依賴性，而 PS 的存 在降低了 DDT 對大腸桿菌生長和代謝的干擾作用。吸附結(jié)果揭示了 PS 通過降低處理培養(yǎng)基中游離 DDT 的濃度來減弱其不利影響的機(jī)理。大腸桿菌中與三羧酸（TCA）循環(huán)相關(guān)的酶活性和抗氧化防御的相關(guān)物質(zhì)也證實(shí)了這一機(jī)理。此研究擴(kuò)展了 MPs 與有毒有機(jī)化學(xué)物質(zhì)對微生物生態(tài)毒性的理解。

污水處理廠（WWTP）中微量污染物的存在對水體系統(tǒng)和人體健康構(gòu)成了潛在威脅。本研究采用氣相色譜與四極桿飛行時(shí)間質(zhì)譜聯(lián)用系統(tǒng)（GC/Q-TOF）建立了可疑物篩選方法，使用 Agilent MPP 軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)間差異分析，對污水處理廠中微量污染物的存在、消除和轉(zhuǎn)化進(jìn)行了綜合表征?？傮w來說，在進(jìn)水中有 5724 個(gè)特征物被檢出，而在出水中僅檢出 3418 個(gè)特征物。使用層次聚類分析（HCA）對特征物（基于響應(yīng)強(qiáng)度）進(jìn)行分組，以研究檢出特征物的行為和變化。根據(jù)相應(yīng)特征物的分布共定義了 4 種具有代表性的變化趨勢。在污水處理過程中共有 117 個(gè)化合物被鑒定，分別為進(jìn)水中 99 個(gè)、生物轉(zhuǎn)化產(chǎn)物（TPs）中 10 個(gè)、臭氧 TPs 中 3 個(gè)、紫外 TPs 中 5 個(gè)。此外，對所檢出化合物的去除效率進(jìn)行了測定。本研究的發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了 WWTP 對新興污染物和 TPs（如氟蟲腈、氟蟲腈砜、氟蟲腈亞砜）去除的重要性。

室內(nèi)粉塵中含有眾多復(fù)雜的人為合成類化合物，這些物質(zhì)與皮膚和呼吸系統(tǒng)疾病有密切關(guān)聯(lián)性。目前已有研究創(chuàng)建了針對粉塵樣品中不同類別目標(biāo)化合物的定量方法；然而針對灰塵基質(zhì)中不同類別化合物的全面表征分析依然是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的問題。本研究評估了使用氣相色譜（GC）飛行時(shí)間質(zhì)譜（TOF-MS）的電子電離（EI）模式對室內(nèi)粉塵中化合物進(jìn)行篩查的分析流程。樣品先經(jīng)加壓液體萃?。≒LE）處理，然后使用 Agilent GC-EI-TOF-MS 分析。本研究提出了一種數(shù)據(jù)挖掘工作流程，通過與 NIST17 譜庫中名義質(zhì)量 EI-MS 質(zhì)譜圖的初步比較，對粉塵提取物中不同類別非目標(biāo)化合物進(jìn)行了初步鑒定。文中對該工作流程的可能性和局限性進(jìn)行了討論，通過與真實(shí)標(biāo)樣的比對分析，室內(nèi)環(huán)境的粉塵中有 75 種化合物被檢出確認(rèn)。在本研究中被鑒定一些化合物類型，如靛藍(lán)、鄰苯二甲酸酐、2,4- 甲苯二異氰酸酯、鄰苯二胺、某些紫外線吸收劑和辛基異噻唑啉酮，并未包含在以前報(bào)道的粉塵分析方法的目標(biāo)物清單中。該研究還通過創(chuàng)建針對粉塵提取物的訂制化準(zhǔn)確質(zhì)量 EI-MS 質(zhì)譜圖數(shù)據(jù)庫，評估了兩種不同分析策略對疑似目標(biāo)物的篩查效果。后，本研究對 27 個(gè)系列粉塵樣品中的 44 種污染物的濃度范圍進(jìn)行了半定量估算。

蜜蜂（Apis mellifera）的健康受到多種環(huán)境壓力的嚴(yán)重影響，包括寄生蟲感染、農(nóng)藥暴露和營養(yǎng)不良。因此，蜜蜂健康水平下降是一個(gè)復(fù)雜的多因素問題，需要一個(gè)全面的調(diào)查方法。在暴露組學(xué)范式中，綜合暴露于環(huán)境、藥物、食物以及個(gè)體內(nèi)部生物化學(xué)以正面和負(fù)面的方式影響健康。在暴露組學(xué)背景下，蜜蜂蜂巢感染寄生蟲（Nosema ceranae）也是一種環(huán)境暴露形式。在本研究中，我們假設(shè)接觸外源化合物殺蟲劑和其他環(huán)境化學(xué)物質(zhì)會增加蜜蜂在偶然接觸寄生蟲時(shí)對 N. ceranae 的易感性。我們進(jìn)一步的疑問是這些暴露是否與保守代謝生物通路的變化有關(guān)。從 10 個(gè)地點(diǎn)的 30 個(gè)蜂巢中采樣，使用氣相色譜 - 飛行時(shí)間質(zhì)譜（GC-TOF）在每個(gè)蜂巢采集的蜜蜂提取物中共發(fā)現(xiàn)了 2352 個(gè)化學(xué)特征物。其中，有 20 種農(nóng)藥被鑒定和注釋，并發(fā)現(xiàn)其與 N. ceranae 感染顯著相關(guān)。我們進(jìn)一步確定，受感染的蜂巢與暴露的外源化合物數(shù)量有關(guān)，而暴露的相對濃度與 N. ceranae 感染的存在無關(guān)。在蜜蜂的暴露組學(xué)圖譜中，我們還發(fā)現(xiàn)了 Apis mellifera 已知生物代謝通路中包含的化學(xué)物質(zhì)，并確定了 9 種異常的代謝通路。這些發(fā)現(xiàn) 引導(dǎo)我們進(jìn)行如下假定：對于暴露于類似化學(xué)物質(zhì)的蜂巢，當(dāng)它們同時(shí)遭受多重外來壓力因素時(shí)會有更大的機(jī)率感染 N. ceranae。從機(jī)理上看，此研究結(jié)果表明這些暴露強(qiáng)勢性地對蜜蜂的生物學(xué)功能產(chǎn)生了負(fù)面影響，并可以解釋蜜蜂數(shù)量的下降是如何與殺蟲劑暴露相關(guān)的。